昭武九年（公元969年），大理国主段思聪卒，在位十七年，其子段素顺立。同年，大理东部发生边乱，为柴宗训入主这块西南之地提供了一个契机。
大理国位于大周西南，南接中南半岛，西邻吐蕃，东、北与大周接壤。公元937年，大义宁通海节度使段思平联合洱海地区贵族高方、董伽罗灭大义宁国，定都羊苴咩城（今云南大理），国号“大理”，史称“前理”。疆域覆盖今云南、贵州西南部，以及缅甸、老挝、越南北部部分地区。
柴宗训自从将南汉拿下后，一直筹谋着要打通安南与大周之间的陆运通道，开辟多一条贸易之路。奈何碍于大理国的存在，这个设想一直没有实现。如今大理发生动乱，大周可借出兵平乱的机会，暗中等待时机。
“今日召开枢密院联席会议，朕只商讨一件事，出兵大理。”
今时今日，大周疆域不说辽阔，也控制了不少以往没有纳入版图的地方。要是放在以前，众人可能会劝柴宗训冷静，大理边陲小国，何必劳师远征。如今却不同了，大周海路贸易逐渐有了起色，假设将大理拿下，到时便可一举延长南方海岸线，设立更多海贸据点。
“陛下，臣以为大理虽小，但扼西南咽喉，得之日后定可为我大周海贸南下之新起点，弃之则令我大周南疆止步于大渡河。”韩通看得确实深远，他将眼光放在了大周之外的南洋，从海贸、边疆的角度分析拿下大理的重要性。
史上，赵匡胤在攻灭南汉后，也曾经到过大渡河边，但他只是丢下了一把玉斧，言道：“此外非吾有也”，害怕重蹈唐之覆辙，大理国才得以幸存，直至被蒙古所灭。
“陛下，臣认同韩相公所言。大理立国尚不足一个甲子，国主段氏势弱，高氏继董氏之后成为了大理国的实际控制者。我大周若此时发兵攻打大理，难度并不算大，何况大理民心本在段思平一系，后被其弟段思良篡位，其后人之帝位本就得位不正。”
王溥从实际情况出发，分析了大周攻打大理的正当性。
柴宗训正是出于这几方面的考虑，才决定借此次大理之乱出兵，加强中原政权对西南边陲的实际统治，好腾出手来收拾西辽东丹。
恰好，京都演武堂当初招录的第一批学员已于昭武九年初学成毕业，学员经授衔后已回归各部，大周正好借用此战考验一下他们的能耐。
没过几日，柴宗训决定发动对大理国的大规模征伐，兵分东、西、中三路。由南部战区指挥使钱弘俶亲率中路军，过大渡河，抵金沙江。周军开赴大理国边境后，多位酋长归附，献计于大周，言道可用革囊渡江，周军遂用皮筏渡江，到达丽江。
柴宗训命钱弘俶先派使者到大理劝降，但大理相国高氏主张坚决抵抗，竟然杀了使者，有言道“双方交战不斩来使”。高氏更是一度置大理东部之乱于不顾，一心组建大军对抗大周。钱弘俶等趁机用怀柔之计招降了此次参与大理之乱的各部首领，联合他们打了大理一个措手不及。
周军一路长驱直入，进军龙首关，几乎没有受到任何抵抗，不出几日，便直逼大理城。随后，由王全斌率领的西部战区主力部队也渡江到了丽江县塔城、巨甸、石鼓。东路军则由潘美领兵，过金沙江到达楚雄、姚安。
钱弘俶、王全斌、潘美三路大军对大理城逐渐形成了包围之势，大理国内各族的贵族纷纷选择投降大周，保一族之兴盛。
此时的大理国，军事力量其实并不薄弱，但为了削弱段氏势力，顺利地控制国政，高氏一方面有意把大理国军队的精锐置于自己的控制之下，一方面则着力发展自己的地方武装，王畿之地的力量反而相当薄弱，不堪一击。
大理之主段素顺与国相最终选择引兵背城出战，惨遭大败。二人后弃城而逃，各奔一方，周军不费吹灰之力就攻占了大理都城。
钱弘俶深谙民心乃是国之根本，为防有士兵趁乱欺辱百姓，他命令手下裂帛为旗，上写止杀，分头号令各街巷。大理都城不过一日，便军民安定，百姓商贩各归本位，一切日常犹如战前一般。
潘美还有意搜集了大量大理的图书档册，试图找到一些能为火器军司与军事武器研究院所用的资料，却不想竟在无意间保存下了大理国乃至前代南诏国的无数典籍，后世众多文史学家皆言：“潘美当为大理之战第一功臣！”
不久，周军在姚州抓获时任大理国相的高氏当家人。后王全斌与潘美二人先行北归，将战报报予柴宗训。
柴宗训下旨留钱弘俶继续进攻，先后平定了大理国的五城、八府、四郡及乌、白蛮三十七部。同年，在昆泽（今宜良）俘获大理王段素顺，大理国亡。
段素顺被擒后，钱弘俶没有伤其性命，将其送到了汴京觐见柴宗训。
柴宗训对段素顺施以怀柔，赐他金符，加封其为清平郡公，令其居于汴京，但并没有恩准其返回大理管理原属各部。不久，柴宗训选择采用“流官+领主”的行政模式管理大理，大大加强了大周对西南边陲的统治力度。
待钱弘俶返京之时，柴宗训才正式对此次远征大理的有功之臣加以封赏。
“传朕旨意，封钱弘俶为邓王，加封王全斌为中书令，进潘美为同平章事。其余各路有功将领，令枢密院整理出名单后一一晋升封赏。”
从京都演武堂学成毕业之人中，有侦察军司李处耘两子继和、继恂，同时也是校事卫李继隆之弟，两人在此次南征大理中作战勇猛，皆被提拔为中尉。
将大理拿下后，柴宗训才觉得大周南边终于可以高枕无忧了。
柴宗训令尹崇珂加紧在大理故地设立市舶司，作为大周海贸南站的新据点。往后，大周商船可以经海运后，从陆地转道至云南，再顺江而下去往中南半岛，如此就能节省不少时间。
此外，大周世宗柴荣还曾实施过一系列打压、排斥佛教的政策，他即位未几即下令破除佛教，禁止私自出家，废除无敕额之寺院三万余所，收购佛像铸钱，佛经章疏大半散佚。
但在当时的历史条件之下，此举确实有其现实意义。数代以来频频战乱，导致无数百姓选择遁入空门，大量的青年劳动力剃度出家，致使大周的赋税与劳役皆受到了不同程度的影响。因此，柴荣不得不开展了一系列的“灭佛”运动。
如今，新并入大周版图的大理有“妙香古国”之称，国内倡导儒释一家，以儒治国，以佛治心，大周那一套灭佛的操作很明显不适用于此。
柴宗训便下令，自即日起大周不再禁佛，百姓可遵从自己的内心信仰，选择信与不信佛。一时之间，民间百姓皆言柴宗训乃佛祖化身，令大周得以重现佛光。许多人可能觉得柴宗训是趁着攻下大理，不好继续一刀切地禁佛，也不好只放开大理这一处，便干脆在大周境内全部放开了。
事实上，诸臣皆不反对柴宗训的原因，大部分是因为如今的大周既不缺钱、也不缺人，宣扬佛家思想还可以在一定程度上安民心、和民意，何乐而不为呢？
史载，昭武九年，大理之乱平定，柴宗训一改大周世宗禁佛之策，令大周再度成为大乘佛教兴盛之地，他对世界佛学的传播与发展也起到了不可替代的作用。后世，佛学一门尊柴宗训为“大势至菩萨”在人间的化身。（大势至菩萨被认为是光明智慧第一，所到之处天地震动，保护众生，免受邪魔所害。）